La importancia del proceso de difusión en proyectos de almacenamiento geológico de CO2 en capas de carbón

Por: Yuriko Yarel Bueno-Yamamoto^1,2,3, Juan Josué Enciso-Cárdenas^1,2, Cristina Fernanda Alves Rodrigues^3,4,5, Irma Delia García-Calvillo^2,6, Arturo Bueno-Tokunaga¹, Genaro de la Rosa-Rodríguez^1,2,3, Luis Fernando Camacho-Ortegón^1,2, Manuel João Lemos de Sousa^3,4,5

Resumen
La difusión de  CO₂, en formaciones de carbón desempeña un aspecto importante en la eficiencia y seguridad del almacenamiento geológico. Debido a la baja permeabilidad de los yacimientos de carbón, la difusión molecular domina el proceso de transporte del gas, pudiendo influir además en la adsorción, retención y/o posible fuga del gas. Este trabajo revisa los modelos teóricos que rigen la difusión de CO₂, con énfasis en la ley de Fick y sus adaptaciones a medios porosos. Además, se analizan los factores que influyen en el coeficiente de difusión, incluyendo la madurez del carbón, la estructura de los poros y las condiciones externas como la temperatura y la presión. Se examina la metodología para la determinación experimental del coeficiente de difusión, destacando la técnica volumétrica como el enfoque más utilizado. Este trabajo enfatiza la necesidad de un modelado preciso de la difusión para mejorar las estrategias de secuestro de CO₂, en mantos de carbón y mitigar los efectos del cambio climático.

Palabras Clave: Difusión de CO₂, almacenamiento geológico, yacimientos de carbón, medios porosos.

Abstract
The diffusion of CO₂, in coal formations plays a crucial role in the efficiency and safety of the geological storage. Due to the low permeability of coal reservoirs, molecular diffusion dominates the transport process, which could affect gas adsorption, retention and/or potential leakage. This work reviews the theoretical model governing the CO₂, diffusion, emphasizing Fick’s law and its adequations to porous media. Additionally, the study discusses the factors influencing the diffusion coefficient, including coal maturity, pore structure, and external conditions such as underground temperature and pressure of the coal seam. The methodology for experimental determination of the diffusion coefficient is analyzed, highlighting volumetric techniques as the most widely used. This work emphasizes the need for a precise diffusion modelling to enhance CO₂, sequestration strategies and mitigate climate change effects.

Introducción
El almacenamiento geológico de dióxido de carbono (CO₂), se ha consolidado como una estrategia clave para mitigar el cambio climático, y corresponde a uno de los mayores desafíos globales del siglo XXI. El almacenamiento geológico propone capturar, utilizar y almacenar el CO₂ (CCUS, por sus siglas en inglés) en formaciones geológicas profundas (Tunik, 2024). Entre los sitios más competentes para su almacenamiento se encuentran acuíferos salinos, yacimientos agotados de hidrocarburos y formaciones carbonosas (Bachu, 2008). Los últimos especialmente han mostrado un gran potencial para este tipo de almacenamiento debido a su alta porosidad y la capacidad de adsorber el gas (Bachu, 2008; Gensterblum et al., 2009) además de utilizar el CO₂ para realizar técnicas de recuperación mejorada de metano (Figura 1).

México ha avanzado en la implementación de tecnologías de Captura y Almacenamiento de Carbono (CCUS) como parte de su estrategia para mitigar el cambio climático y a la vez, optimizar la recuperación de hidrocarburos (NACSA, 2012). La inclusión de estas tecnologías en la Estrategia Nacional de Cambio Climático en 2007 y en el Programa Especial de Cambio Climático 2009-2012 marcó el inicio de estudios sobre la viabilidad del CCS en el país. En el 2011 se llevó a cabo un estudio a nivel nacional, donde se determinan las áreas que reúnen las características favorables para almacenar CO₂. Se conformó un mapa con zonas de inclusión y exclusión (Figura 2- A), en este se identifican 11 zonas con los mejores potenciales de las cuales nueve fueron evaluadas (Figura 2-B). Sin embargo, se destaca la necesidad de realizar estudios geológicos más detallados. El estudio más reciente, corresponde a la evaluación del potencial de almacenamiento de la Subcuenca Sabinas, de la Región Carbonífera del estado de Coahuila, en el que se estimó una capacidad de 17 millones de m³ de CO₂ (De La Rosa Rodríguez et al, 2023).

La eficacia de las estrategias para el secuestro geológico de gases de efecto invernadero, depende de múltiples factores, incluyendo la capacidad de almacenamiento de la formación, la estabilidad del CO₂ en el subsuelo y los procesos de transporte que rigen su movimiento dentro del medio poroso (IPCC, 2005; Maldonado Pérez, 2015). En formaciones de baja permeabilidad, como es el caso de las capas de carbón, la difusión juega un papel crucial en el transporte del CO₂ y su interacción con la matriz orgánica del medio de almacenamiento (Cui et al., 2004), estimándose que alrededor del 95% del gas que reside en el carbón se encuentra en estado adsorbido en la superficie interna de la estructura porosa de la materia orgánica (Gray et al, 1987). 

La difusión es un proceso controlado por gradientes de concentración, mediante el cual el gas se transporta a través de los poros de la materia orgánica, de una región de alta concentración a una región de baja concentración (Marchese et al., 1982; Bird et al., 2002, Busch et al., 2003). La capacidad de la difusión para controlar la capacidad de circulación y dispersión del CO₂ tiene implicaciones directas sobre la eficiencia y la seguridad del almacenamiento (Bachu, 2008; De Silva et al., 2009). Un control adecuado de la difusión puede mejorar la distribución del CO₂ en la formación, lo que a su vez optimiza la capacidad de almacenamiento a largo plazo, reduciendo el riesgo de fuga y garantizando la estabilidad del almacenamiento (Pan et al., 2013; Rutqvist, 2012).

Además, la difusión regula el transporte del CO₂ dentro de la matriz de carbón y también influye en la cantidad de gas que puede quedar retenido en la formación a largo plazo. Un coeficiente de difusión es el responsable de la circulación; por un lado, un coeficiente de difusión bajo favorece una mayor retención del CO₂ en la superficie interna de los microporos de la materia orgánica, aumentando la estabilidad del almacenamiento (Gensterblum et al., 2009). Por otro lado, una difusión más alta puede facilitar la redistribución del gas dentro de la formación. Las tasas de inyección están íntimamente relacionadas con el proceso de difusión, las cuales son clave para discernir si un proyecto de secuestro geológico de CO₂ será económicamente viable.

Este artículo tiene como objetivo analizar la importancia de la difusión en el secuestro geológico de CO₂, así como analizar los múltiples factores que intervienen en este proceso y los principales métodos utilizados para calcular el coeficiente de difusión. 

La difusión del CO₂ en formaciones de carbón
Para comprender el transporte del CO₂ en formaciones geológicas, es esencial analizar los mecanismos que rigen su movimiento a través de medios porosos. Los poros en el carbón pueden clasificarse en tres categorías: microporo  <2 nm, mesoporo entre 2 y 50 nm y macroporo >50 nm, de acuerdo con sus tamaños establecido por la IUPAC (1985). Debido a esto el transporte del CO₂ en medios porosos a su vez, está gobernado por tres distintos procesos: advección, dispersión y difusión (Bear, 1972; Appelo & Postma, 2005). Sin embargo, en formaciones geológicas de baja permeabilidad, como las de carbón, la advección y la dispersión son menos predominantes debido a la limitada movilidad del fluido (Busch et al., 2004). Como resultado, la difusión molecular se considera el principal proceso de transporte del CO₂.

La difusión molecular es un proceso de transporte que se realiza debido al movimiento de las moléculas, donde estas se mueven desde regiones de mayor concentración hacia regiones de menor concentración (Crank, 1975), como resultado de la cinemática inherente de las moléculas. En el contexto del secuestro del CO₂, la difusión es crucial en formaciones de baja permeabilidad, donde el movimiento advectivo es limitado. Este proceso permite que el CO₂ circule dentro de la matriz porosa, facilitando su almacenamiento a largo plazo (Appelo y Postma, 2005).

Factores que influyen en la difusión del CO₂ en el carbón

En términos generales, el coeficiente de difusión dependerá al igual que la capacidad de almacenamiento, de las propiedades tanto del fluido como del medio en el que se desplaza. En formaciones geológicas, como lo son los yacimientos de carbón, el coeficiente de difusión del CO₂ depende de diversos factores, entre los que se encuentran:

• Madurez del carbón: La madurez térmica del carbón afecta su porosidad y permeabilidad. A medida que el carbón madura, su estructura porosa cambia, lo que influye en la difusión de gases (Barrera Pongutá, 2016).
• Composición maceral: Los macerales, como la vitrinita, es la que tiene mayor microporosidad y por esa razón mayor superficie interna, lo que implica mayor capacidad de almacenamiento (Barrera Pongutá, 2016).
• Porosidad y estructura porosa: La porosidad del carbón, que incluye microporos, mesoporos y macroporos, es crucial para la difusión. Los microporos permiten la adsorción de moléculas pequeñas, mientras que los mesoporos y macroporos facilitan el transporte de gases (Dullien, 1992).
• Humedad: La presencia de agua en los poros reduce la movilidad y el almacenamiento del CO₂, ya que el gas debe competir con la fase líquida por los sitios de adsorción disponibles (Gensterblum et al., 2013).
• Superficie específica: Una mayor superficie específica del carbón aumenta la capacidad de adsorción y mejora la difusión de gases (Ruthven, 1984).
• Temperatura: La temperatura influye en la energía cinética de las moléculas de gas, aumentando la tasa de difusión a temperaturas más altas (Cui et al., 2004). 
• Presión: La presión del sistema también puede influir en la difusión. En general, una mayor presión puede aumentar la tasa de difusión debido a la mayor densidad de moléculas (Ruthven, 1984).
• Tamaño y forma de las moléculas de gas: Las moléculas más pequeñas y de forma más simple difunden más rápidamente a través del carbón (Bear, 1972).
• Gradiente de concentración: Un mayor gradiente de concentración entre dos puntos aumenta la tasa de difusión (Bear, 1972).

Modelo de difusión
Existen diversos modelos de difusión (Figura 3) como lo es el modelo unidimensional (Figura 3-A), bidimensional con flujo micro y macro independiente (Figura 3-B), bidimensional con flujo micro y macro dependiente (Figura 3-C) (Gongda et al, 2017). Sin embargo, todos ellos corresponden a adaptaciones o diferentes consideraciones del modelo de Fick, por lo que este trabajo se enfocará en su caso más sencillo que es el modelo unidimensional. 

En 1822 Fourier estableció la ecuación para transferencia de calor, y unos años después Fick en 1855, adaptó esta misma ecuación en términos de difusión ya que en ambos casos se trata de un proceso de transporte. 

La difusión de sustancias isotrópicas a través de una sección de área es proporcional al gradiente de concentración perpendicular a la sección, en términos matemáticos esto se expresa como: 

Donde:

• J es la tasa de transferencia por unidad de área (mol/m²s)
• D es el coeficiente de difusión (m2/s)
• dC/dx es el gradiente de concentración a lo largo de la dirección x

El signo negativo se atribuye a que la difusión ocurre en sentido contrario al incremento de la concentración. Esta ecuación puede ser adaptada para distintas dimensiones, así como geometrías (paralelepípedos, cilindros, esferas).

Para la difusión de CO₂ en carbón, se ha demostrado que el transporte en la matriz de la materia orgánica no sigue estrictamente la ecuación de Fick en todos los regímenes de presión, debido a la interacción entre el gas y la estructura microporosa de la materia orgánica (Busch et al., 2004). En estos casos, se han desarrollado modelos modificados que incluyen términos adicionales para representar la adsorción y desorción del gas en la matriz de la materia orgánica (Gensterblum et al., 2013).

En el caso del carbón las muestras tienen que ser molidas a un tamaño de grano muy fino (212 μm), por lo que, comúnmente se utiliza la versión de la ecuación de Fick para una geometría esférica (Crank, 1975), donde se asume que la difusión es radial. La ecuación para un coeficiente de difusión constante es:

Donde t es el tiempo y r corresponde a la coordenada radial en la muestra porosa.

Considerando el caso no estacionario, es decir donde la concentración varía con respecto del tiempo, la cantidad total de CO₂ entrando o dejando la esfera, está definido por:

• M es la cantidad de gas (CO₂, por ejemplo) absorbida o difundida hasta el tiempo M_t .
• M_∞ es la cantidad de gas absorbida en equilibrio (cuando t → ∞). 
• r es el radio de la partícula (en caso esférico) o el espesor del medio (en caso planar). 
• D es el coeficiente de difusión. 
• t es el tiempo de difusión.

De la anterior ecuación, Dt/r² se le conoce como la difusión efectiva, considerando esto para tiempos cortos, es decir,, lo que se conduce a:

De esta última ecuación, Mavor (1990) define que el coeficiente de difusión está establecido por:

Donde

• b es la pendiente de la primera parte lineal
• r_s es el radio de la partícula
• g_ies el contenido del gas en el incremento (step) i 
• g_{i -1} es el contenido del gas en el incremento (step) i-1 

Es decir, para estudiar el coeficiente de difusión es necesario comprender el proceso de almacenamiento de los gases en la materia orgánica. Este comportamiento puede ser modelado a partir de las isotermas de sorción.

Existen diferentes tipos de isotermas (Keller et al, 2005), sin embargo, dadas las propiedades del carbón la que se utiliza es la Isoterma de Langmuir, la cual está definida por la siguiente ecuación:

Donde

• V es el contenido del gas (scf/ton)
• P es la presión (psi)
• V_L es el volumen de Langmuir (scf/ton)
• P_L es la presión de Langmuir (psi)

Para medir isotermas de sorción de gases, y obtener los datos experimentales requeridos para ajustar las variables de la ecuación, existen tres métodos básicos que han experimentado modificaciones relevantes a lo largo de los años 

• i. Técnicas volumétricas o PVT (presión-volumen-temperatura), 
• ii. Técnicas gravimétricas y 
• iii. Técnicas cromatográficas. 

Las últimas dos son menos utilizadas debido a la falta de precisión de sus procedimientos o su falta de información obtenida para ajustar a la isoterma (Alves Rodrígues 2002). Es por ello que el método volumétrico es el más utilizado.

El equipo para realizar pruebas de sorción está conformado de dos celdas, (i) la celda de referencia y (ii) la celda de muestra, ambas sumergidas en un baño de agua que ayuda a mantener la temperatura constante. Se registra las presiones en ambas celdas, asímismo, se lleva un control de las temperaturas. Para una mejor precisión en el método volumétrico, se recomienda iniciar con diversas calibraciones del equipo con helio, las cuales permiten determinar el volumen del sistema. Posteriormente, se realiza una última calibración con la muestra preparada en tamaño y condiciones de humedad en equilibrio. La muestra de carbón se mantiene sellada durante todo el experimento, y la sorción del gas es calculado mediante la diferencia de cantidad entre el gas introducido en la celda y el gas presente en la misma como gas libre. Este proceso se lleva a cabo con diversos incrementos de presiones para el caso de la fase de adsorción y descensos en el caso de desorción, en cada uno de estos pasos se debe esperar el tiempo necesario a que el gas alcance un equilibrio dinámico dentro de la celda. Es importante destacar que ambas fases (adsorción y desorción) son requeridas para calcular la isoterma de Langmuir. 

Conclusiones
A pesar de los avances en la caracterización del transporte de CO₂ en medios porosos, la determinación precisa del coeficiente de difusión sigue presentando importantes desafíos. Uno de los principales problemas radica en la dificultad para medir este parámetro en condiciones que representen fielmente las características de los yacimientos de almacenamiento. Las heterogeneidades estructurales y composicionales de las formaciones geológicas, junto con la variabilidad en presión y temperatura, afectan significativamente la difusión.

Los modelos teóricos basados en la ecuación de Fick y sus adaptaciones requieren mayor refinamiento para representar de manera más fiel las condiciones, ya que los supuestos simplificados no siempre reflejan la compleja dinámica del sistema real de almacenamiento geológico.

La difusión juega un papel fundamental en el secuestro geológico de CO₂, particularmente en formaciones de baja permeabilidad como los yacimientos de carbón, al ser el proceso dominante en el transporte del gas en estos medios, su adecuada caracterización es crucial para evaluar la eficiencia, además permite predecir el comportamiento del gas y diseñar estrategias para minimizar riesgos y con ello la seguridad del almacenamiento geológico de CO₂ a largo plazo.

El coeficiente de difusión es clave en la optimización de las estrategias de almacenamiento de CO₂, ya que su correcta determinación permite predecir con mayor precisión el comportamiento del gas inyectado a largo plazo. Una comprensión detallada de este parámetro es esencial para evaluar la retención del CO₂ en la formación, minimizar riesgos de fuga y diseñar planes de inyección y monitoreo adecuados. 

A medida que las iniciativas de captura y almacenamiento de carbono continúan expandiéndose como parte de las estrategias de mitigación del cambio climático, se hace evidente la necesidad de estudios más detallados que permitan refinar las metodologías actuales para la determinación del coeficiente de difusión. El desarrollo de enfoques más precisos y representativos de las condiciones reales de almacenamiento será clave para garantizar la efectividad y viabilidad de estos proyectos en el futuro.

Agradecimientos
Agradecemos ampliamente a la Revista Geomimet de la Asociación de Ingenieros de Minas, Metalurgistas y Geólogos de México, por el espacio para difundir los resultados del presente trabajo de investigación.
Este trabajo es un producto apoyado por los fondos del Proyecto IMPULSA 2024 059 de la Dirección de Investigación y Posgrado de Universidad Autónoma de Coahuila.

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Autor de Correspondencia: Yuriko Yarel Bueno-Yamamoto (buenoyuriko@uadec.edu.mx)

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